典型河口区氮循环过程和影响机制研究_博士论文_学位论文
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典型河口区氮循环过程和影响机制研究
关键词: &&&&&
类　型: 博士论文
年　份: 2011年
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受到海陆交互作用影响,是各种生物地球化学过程相互作用最为活跃的地带,对人类活动和社会发展有着十分重要的意义。氮是组成生物有机体的主要元素。目前由于大量人为输入的氮素在许多河口海岸带已经产生了诸如赤潮爆发、底层水溶氧锐减以及温室气体排放等重大环境问题。本研究选择在全球河口海岸研究中占据重要地位的密西西比河口和长江河口区作为研究对象,通过野外实测和实验室模拟相结合的研究手段,定量研究了典型河口、上覆以及沉积物-气界面氮素的生物地球化学过程,试图阐明河口区不同介质界面的主要过程和影响因素,探讨氮氧耦合动力学在河口缺氧带形成机理中所扮演的角色。主要取得了以下主要研究成果：以经典的同位素稀释法为理论基础,结合连续流培养模拟和HPLC检测技术,拓展出一种新的沉积物-水界面NH4+-N总循环通量的研究方法,并引入了可描述沉积物氮限制程度的SAD这一概念,丰富了沉积物-水界面NH4+-N循环通量研究。密西西比河口区缺氧站位的NH4+-N总再生通量(REG)与潜在吸收通量(Upot)均高于常氧站位和中间溶氧水平站位,且夏季高于冬季；缺氧季缺氧站点的沉积物潜在NH4+-N需求量(SAD)显著高于常氧站点。各站点缺氧季SAD略高于冬季常氧季对应数据(&70μmol m-2 h-1)。SAD值反映了沉积物-水界面N限制现象非常显著；常氧站点的NH4+消耗过程可能以硝化过程为主,而缺氧站点的NH4+消耗过程以厌氧过程为主。NO3-的消耗过程以反硝化作用(非耦合)为主而非DNRA。脱N2过程均以非耦合反硝化过程(DDNF)为主(&70%),耦合反硝化过程(CDNF)和厌氧氨氧化过程(PANA)的作用十分微弱。缺氧站点的DDNF(?)生脱N2过程中所占的比重更高一些,总反硝化(脱氮)过程(PDNF)和DDNF没有表现出明显的常、缺氧季差异,均主要以DDNF为主要反硝化过程。总体而言,各站点的CDNF和PANA过程均较弱,且没有明显的季节差异和空间差异。缺氧站点固氮能力较弱,缺氧季时几乎没有新氮产生而以脱氮为主要过程。相关分析表明NH4+-N实际吸收通量(Uact)与Upot(?)存在一定的互相依存关系。REG、Uact、Upot、SAD都与底层水溶解氧呈显著线性负相关关系,表明再矿化作用是REG的主要来源而非DNRA,厌氧同化过程是Uact和SAD的主要去向。未观测到各NH4+-N循环通量与叶绿素a有明显的线性相关。NH4+-N和o-PO43-浓度与所有NH4+-N循环通量呈显著正相关,显示了共同的反应底物基础。REG和Uact与NO3--N浓度存在高斯函数相关。沉积物-水界面N2循环通量中只有CDNF与底层水溶解氧呈显著线性负相关关系表明密西西比河口沉积物-水界面N2循环通量影响因素十分独特和复杂,尚需进一步分析。氮氧动力学耦合分析表明沉积物-水界面的主要耗氧过程可能是各种氮循环微生物的呼吸作用。飓风活动强烈的物理扰动削弱了几乎所有的氮循环通量。密西西比河口水柱NH4+-N循环速率具有明显的深度分异规律,存在表层&底层&中层的分布规律和距密西西比河口距离成反比的空间分异规律。缺氧季底层水的低溶氧环境对底层水N循环的影响十分明显。所有站点的Upt均高于Reg,体现了水柱中有一定的氮限制可能性。季节性差异较明显,所有站点Upt和Reg均表现出了明显的冬、夏(常、缺氧季)季节差异,且表层水的季节变异大于中、底层水体。NH4+-N再生和吸收周期也存在底层&中层&表层的深度分异规律,表层水柱的氮同化周期非常短暂,而再矿化周期普遍高于同化周期的现象也暗示了水柱中可能存在氮限制现象。缺氧站点同化和再矿化周期表现为夏季低于冬季,缺氧站点的循环周期高于常氧站点。夏季水柱体现出了DON再生周期长于NH4+-N的循环周期的“氮饥饿”现象。相关分析表明Upt和Reg循环速率都受河口陆源淡水控制,Upt明显受到温度的控制。表层水的NH4+-N的Upt和Reg速率都与盐度呈显著负相关。只有底层水的NH4+-N循环速率与水体溶解氧呈极显著负相关关系,显示了缺氧季底层水的极端低溶氧对底层水中的微生物和浮游生物产生了明显的胁迫。光照模拟实验表明表层水对NH4+-N的利用方式以光合作用为主导的自养同化为主,缺氧站位的表层海水NH4+-N的吸收过程相对于常氧站位有更多的异养微生物以及更多的硝化作用微生物参与。夏季中、底层水Reg的变化趋势和氨肽酶消耗率(AMP)的变化趋势比较一致,表明水柱NH4+-N的再生过程与微生物对ON的水解能力密切相关。“底层锁”效应致使水柱NH4+-N循环速率远低于沉积物-水界面的NH4+-N循环速率,沉积物-水界面NH4+-N循环过程对缺氧带形成影响大于水柱NH4+-N循环过程,常氧环境水柱硝化过程依然对缺氧现象起到一定的促进作用。长江口滨岸潮滩沉积物-气界面N2O排放具有明显的时空变化差异,除BLG和LC表现为微量的吸收外,其他站点N2O排放的平均值均为正值,且淡水控制区域高于咸水控制区域。夏季长江口南岸潮滩的LHK和WSK站点N2O排放的季节变异远高于其他站点。夏季N2O排放远高于其他季节,除夏季表现出从淡水控制区域向咸水控制区域减少的趋势外,其他季节没有体现出明显的沿程分布模式。总体上,长江口潮滩是N2O的排放源。夏季长江口南岸N20排放显著高于杭州湾北岸潮滩,这是由于沉积物反硝化作用或耦合硝化过程的反硝化作用可能是长江口沉积物产生N2O的主要过程。温度、沉积物沙粒含量、沉积物WFPS、夏季沉积物可交换态NH4+-N含量以及沉积物-水界面NH4+-N通量和N2O排放呈显著的正相关关系,较高的温度、较高的沉积物水分含量、较低的沉积物氧化还原电位以及沉积物NH4+-N含量是促进长江口滨岸沉积物-气界面N2O排放的环境因子；有机质对长江口滨岸沉积物-气界面N2O排放还不甚清晰；根据大部分环境因子影响分析我们推测控制长江口滨岸沉积物-气界面N2O排放的主要氮循环过程可能以反硝化作用或DNRA为主,硝化作用的贡献不显著。建立基于主成分分析的N2O排放通量半经验模型,经验证模型的计算值与实测值之间达到了极显著的线性正相关(R=0.63,P=0.0004),说明该模型具有一定的合理性和应用价值。根据该模型估算长江口潮滩湿地沉积物在采样季内的年排放N2O量约为76.6 Mg a-1,对比其他学者的总排放数据表明长江口滨岸潮滩沉积物-气界面N2O排放水平较低,但是由于未将涨潮时沉积物-水界面的排放考虑在内,可能远远低估了长江口滨岸潮滩N2O排放总体水平。
摘要&&6-9ABSTRACT&&9-15第一章 绪论&&15-27&&1.1 问题的提出和研究意义&&15-16&&1.2 国内外研究进展&&16-25&&&&1.2.1 固氮过程研究&&16-18&&&&1.2.2 氨化过程研究&&18-19&&&&1.2.3 硝化过程研究&&19-21&&&&1.2.4 反硝化过程研究&&21-25&&1.3 主要研究成果和创新点&&25-27第二章 环境区域特征&&27-36&&2.1 研究区概况&&27-31&&&&2.1.1 密西西比河口&&27-28&&&&2.1.2 长江口&&28-31&&2.2 采样断面选择与特征&&31-36&&&&2.2.1 密西西比河口&&31-33&&&&2.2.2 长江口&&33-36第三章 研究思路和研究方法&&36-51&&3.1 研究思路&&36&&3.2 研究方法&&36-41&&&&3.2.1 样品采集&&36-39&&&&3.2.2 样品分析方法&&39-41&&3.3 模拟实验设计&&41-45&&&&3.3.1 连续流模拟实验设计&&41-44&&&&3.3.2 模拟实验设计&&44-45&&3.4 通量和速率计算方法&&45-51&&&&3.4.1 一种新的沉积物-水界面NH_4~+-N总循环通量计算方法&&45-48&&&&3.4.2 沉积物-水界面N_2、O_2通量计算方法&&48-49&&&&3.4.3 沉积物-水界面潜在硝酸盐异化还原为氨过程通量计算方法&&49&&&&3.4.4 水柱氮循环速率的计算方法&&49&&&&3.4.5 沉积物-气界面N_2O排放通量的计算方法&&49-51第四章 典型沉积物-水界面氮循环过程研究&&51-87&&4.1 沉积物-水界面氮循环过程的时空变化特征&&51-69&&&&4.1.1 DIN(NH_4~+-N、NO3~--N)循环净通量的时空分布特征&&51-55&&&&4.1.2 NH_4~+-N实际再生通量的时空分布特征&&55-57&&&&4.1.3 NH_4~+-N吸收通量的时空分布特征&&57-59&&&&4.1.4 沉积物NH_4~+-N潜在需求通量的时空分布特征及其N限制意义&&59-62&&&&4.1.5 N_2循环通量时空分布特征&&62-68&&&&4.1.6 PDNRA循环通量时空分布特征&&68-69&&4.2 沉积物-水界面氮循环通量影响因素&&69-85&&&&4.2.1 NH_4~+-N再生通量与吸收通量之间的关系&&69-71&&&&4.2.2 NH_4~+-N再生通量与PDNRA以及NF通量之间的关系&&71&&&&4.2.3 NH_4~+-N吸收通量与DDNF、CDNF以及PANA通量之间的关系&&71-72&&&&4.2.4 SAD与DDNF、CDNF以及PANA通量之间的关系&&72-73&&&&4.2.5 底层水理化性质的影响&&73-79&&&&4.2.6 N-O循环通量的相互影响及其对缺氧带形成的机制探讨&&79-83&&&&4.2.7 飓风活动的影响&&83-85&&4.3 小结&&85-87第五章 典型河口区水柱NH_4~+-N循环过程研究&&87-110&&5.1 水柱NH_4~+-N循环速率的时空变化特征&&87-91&&5.2 水柱NH_4~+-N循环周期的时空变化特征&&91-94&&5.3 水柱NH_4~+-N循环速率的影响因素&&94-105&&&&5.3.1 水柱NH_4~+-N再生速率和吸收速率之间的关系&&94-95&&&&5.3.2 水柱理化性质的影响&&95-102&&&&5.3.3 光照对表层水体NH_4~+-N循环速率的影响&&102-103&&&&5.3.4 缺氧季胞外酶的影响&&103-105&&5.4 水柱与沉积物-水界面NH_4~+-N循环特征差异与缺氧带成因探讨&&105-107&&5.5 小结&&107-110第六章 典型河口区沉积物-气界面N_2O排放过程研究&&110-133&&6.1 沉积物理化性质&&110-116&&&&6.1.1 粒径分布&&110-112&&&&6.1.2 水分和透气状况&&112-114&&&&6.1.3 可交换态无机氮分布&&114&&&&6.1.4 OC、ON以及C/N分布&&114-116&&6.2 沉积物-气界面N_2O排放的时空变化特征&&116-118&&6.3 沉积物-气界面N_2O排放的影响因素和产生过程探讨&&118-129&&&&6.3.1 温度的影响&&118-119&&&&6.3.2 沉积物机械组成的影响&&119-121&&&&6.3.3 沉积物水分和透气状况的影响&&121-122&&&&6.3.4 沉积物Eh和pH的影响&&122-123&&&&6.3.5 沉积物可交换态无机氮的影响&&123-125&&&&6.3.6 沉积物-水界面可交换态无机氮净通量的影响&&125-127&&&&6.3.7 沉积物OC、ON和C/N的影响&&127-129&&6.4 沉积物-气界面N_2O排放模拟&&129-132&&6.5 小结&&132-133第七章 结论与展望&&133-138&&7.1 主要结论&&133-136&&7.2 研究展望&&136-138参考文献&&138-158在读期间科研工作及学术成果&&158-159后记&&159
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晏维金小组在国际环境地学著名刊物Global Biogeochemical Cycles(影响因子大于4.0)发表的关于区域氮循环与模型论文
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晏维金小组在国际环境地学著名刊物Global Biogeochemical Cycles(影响因子大于4.0)发表的关于区域氮循环与模型论文：Increasing anthropogenic nitrogen inputs and riverine DIN exports from the Changjiang River basin under changing human pressures 。
论文定性、定量地研究了1970年-2003年期间长江流域氮循环与河流输出溶解态无机氮模型。论文取得的主要成果如下：
1、对长江流域氮收支研究表明，从年长江流域非点源氮输入量显著增加，并大大超过作物吸收的输出量，这些过剩的氮量是长江流域地表水体氮污染的主要来源。
2、在年期间，长江向河口输出的溶解态无机氮（DIN）通量呈显著增加的趋势。流域氮输入量的增加是导致长江输出DIN 通量增加的重要原因。
3、建立了长江流域向河口输出的DIN 通量模型。首次定量地阐明了流域内不同来源氮输入对长江输出通量的贡献率。其中，氮肥施用和畜禽粪便氮输入二者合计占总贡献率的一半以上。大气氮沉降的贡献率大约占15%-24%，随着化石燃料消费量的增加，它的贡献率还会继续增加。
4、基于千年生态系统评估计划的情景预测，我们应用模型估算了2050年长江向河口输出DIN通量，结果显示，长江向河口输出的DIN通量超过了2000年的水平2倍多，表明我国长江流域氮污染问题将是一个长期而艰巨的严重问题。
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地址:北京市朝阳区大屯路甲11号 邮编:100101&&Email:weboffice@KeywordsKarst aquifer, Nitrogen cycling, Nitrobacteria, Denitrifying bacteria, Groundwater recharge
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&&&&&&&&约占中国国土面积1/3的岩溶区蕴藏着大约1/4的地下水资源,岩溶地下水是中国西南岩溶区的重要水源。但是,由于岩溶系统的脆弱性,现阶段工业、农业、矿业以及人类生活污水对岩溶地下水造成的污染,使得中国岩溶区的地下水资源已经全面告急。尤其农业生产中使用无机化肥和有机肥等造成的地下水氮污染更加广泛,影响更加深远。了解岩溶系统中氮素的迁移转化途径,有利于减少和控制地下水污染,保护地下水环境提供,有利于解决岩溶地区人畜饮水问题,维持岩溶区人民生活安定和社会稳定。关于土壤和地下水中的“三氮”污染以及氮循环过程的机理研究已有较多报道。对北方旱地、潮棕壤以及水稻田系统中“三氮”的迁移转化过程已经有很详细的研究,并且已经建立了数值模拟模型对土壤和地下水中氮素的输入输出过程进行控制,但是对岩溶系统中的氮循环研究报道有限。本文以岩溶较为发育的青木关地下河流域为例,研究其土壤和地下水的氮循环过程,为石漠化治理过程中的氮素管理,石漠化地区地下水水质和水源的保护提供理论基础。本文通过对青木关岩溶槽谷区10种不同土地利用方式的土壤采集土壤60个,分析土壤样品中的14种元素和微生物指标,应用因子分析法对土壤中氮素转化的主要影响因子进行归纳。然后,选择具有代表意义的两种典型土地利用方式,每15cm采集土壤样品至60cm以下,检测土壤的营养元素、“三氮”以及微生物含量,利用拟合曲线分析土壤中氮素的垂直迁移转化过程,并分析相关微生物在其中的作用。在线监测地下水出口和入口的流量以及研究区的降雨量,至少每月一次采集地下河入口和出口的水样,监测地下水中氮素以及其它无机离子的年度变化动态,结合地下河示踪试验结果,分析地下水中的氮素迁移过程。分析地下水水样中的微生物含量,结合样品中的“三氮”含量,使用相关分析了解微生物与“三氮”之间的关系,分析示踪地下河岩溶系统中土壤—地下水氮的补给途径,研究地下水微生物示踪研下河的地表径流补给,出口处微生物与硝态氮之间没有相关关系,类似落水洞处;旱季时地下水主要是经过岩溶裂隙进入土壤渗透水补给的,出口处硝态氮与微生物之间存在较好的相关关系。地下水中氮素的补给途径与水的补给途径相同:旱季土壤渗透水中硝态氮高达16mg/L,与地下水中的含量相近;雨季主要从落水洞补给。以上研究结果表明,由于岩溶系统中硝态氮与地下水一并漏失,而非如非岩溶区中硝态氮在土壤中积累,需要与非岩溶区区别对待;微生物对地下水及氮素的示踪实验表明雨季和旱季它们的补给途径不同;也证明微生物示踪在岩溶地下水研究中具有可行性。但是对于岩溶系统氮循环和微生物示踪的研究都不深入,在将来的研究中,可在不同岩溶系统中研究氮循环过程,了解不同水文地质背景下土壤氮循环的过程和机理,并建立相关的数值模拟模型,以控制系统中氮素的输入和输出;对于微生物示踪研究,需要应用更多先进的技术如基因组学方法,全面了解地下水中微生物的特异性,用于更细致示踪实验的进行。
&&&&Karst groundwater pollution in China has been so serious that the usable quantities of groundwater resources are very little. Thus, protection of karst groundwater resources couldn’t be delayed any more. In the karst area, groundwater is an important water resource of local people life and agriculture, but nitrogen pollution caused by fertilization is very common. Therefore, reducing nitrogen pollution in karst groundwater is very important to ensure the people’s livelihood, and social harmony and stability. The situation of "3-N" pollution and nitrogen cycling process in soil and groundwater were reported a lot, but most of them were focus on non-karst area and few studies with regard to karst area have been documented.The contaminations transferring has its unique characters for the special hydrogeology background in karst area. In the transferring processes, contaminations couldn’t be absorbed or degraded, which will transfer to a place far away in short time after they leaching into ground river and discharging to non-karst area. Thus the accumulation of nitrogen pollution isn’t of great notability in soil and groundwater in karst area, but the occurrence of nitrogen pollution may be even worse. In this paper, a case of a typical karst valley in Qingmu Guan, Chongqing, has been employed to investigate the nitrogen transferring and transforming processes in soil and groundwater, and give some suggestion for nitrogen management in management of rocky desertification and protection of groundwater and drinking water sources.Soil elements and microorganisms have been measured in ten kinds of soil samples within different land use, and also principal factor analysis was used to conclude the main affecting factor of soil nitrogen cycling. Two of the ten soil samples, representation of typical land uses, were specially sampled to analyze the characteristics of nitrogen transferring and transforming in vertical been concluded. First, in the rainy season, protection zones and adaptations in land use practices around the swallow holes and sinking streams, and within their hydrologic catchments, need special attention and must help to reduce microbiological contaminations of spring. Second, in the dry season, protection zones and adaptations in land use practices should be better attention in the whole watershed, which including control the use of pesticides and fertilizers and sewage irrigation. Third. if possible, using soil situ ecological repairing to degrade contaminations and reduce contaminations transferring to underground flows.Generally, the nitrogen cycling in karst area is different from that in non-karst area, and need to pay more attention. In the future, some researches should be done in different karst system to find out the nitrogen cycling mechanisms in different hydrogeology background. Numerical simulation model about nitrogen cycling in karst area should be established to help reduce the ground water nitrogen pollution in rocky desertification management projects. Otherwise, the preliminary study of soil microorganism tracer test shows the character of soil microorganism community is useful in groundwater tracer test, but it needs more research in detail, such as the detail of microorganism community composition and characteristic in different soil, which more advanced technology should participates.
&&&&&&&&青木关地下河岩溶系统中的氮循环及其相关微生物作用与示踪研究摘要4-6Abstract6-71 序言11-27&&&&1.1 论文选题依据和研究意义11-18&&&&&&&&1.1.1 岩溶地下水资源及岩溶地下河系统11-13&&&&&&&&1.1.2 氮循环及其主要过程13-15&&&&&&&&1.1.3 论文选题依据15-17&&&&&&&&1.1.4 选题意义17-18&&&&1.2 研究现状分析18-23&&&&&&&&1.2.1 土壤及地下水氮循环研究现状18-19&&&&&&&&1.2.2 微生物在氮循环中的作用研究现状19-20&&&&&&&&1.2.3 岩溶地下水示踪研究现状20-23&&&&1.3 存在的问题23&&&&1.4 研究内容、拟解决的科学问题及创新点23-25&&&&&&&&1.4.1 研究内容23&&&&&&&&1.4.2 研究技术路线23-25&&&&&&&&1.4.3 拟解决的科学问题25&&&&1.5 实际工作量25-272 野外采样及检测27-43&&&&2.1 研究区概况27&&&&2.2 土壤样品采集和保存27-38&&&&&&&&2.2.1 不同土地利用方式土壤样品采集27-32&&&&&&&&2.2.2 典型土地利用方式土壤和浅层地下水样品采集32&&&&&&&&2.2.3 样品分析及分析方法32-38&&&&2.3 水样采集和分析38-40&&&&&&&&2.3.1 采样点38&&&&&&&&2.3.2 样品采集与检测38-40&&&&2.4 高分辨率示踪实验40-433 岩溶槽谷区土壤氮转化主要过程及微生物的状况43-63&&&&3.1 土壤微生物以及岩溶区土壤微生物的特征43&&&&3.2 实验结果43-58&&&&&&&&3.2.1 土壤化学指标检测结果43-50&&&&&&&&3.2.2 土壤微生物检测结果50-56&&&&&&&&3.2.3 土壤酶检测结果56-58&&&&3.3 结果分析58-62&&&&&&&&3.3.1 土壤氮素循环的主因子分析58-61&&&&&&&&3.3.2 不同土地利用方式土壤氮循环的聚类分析61-62&&&&3.4 本章结论62-634 典型土地利用方式下土壤氮的垂直运移转化过程63-77&&&&4.1 实验结果63-68&&&&&&&&4.1.1 土壤营养元素分析结果63-65&&&&&&&&4.1.2 土壤微生物分析结果65-66&&&&&&&&4.1.3 土壤酶分析结果66-67&&&&&&&&4.1.4 土壤浅层地下水性质67-68&&&&4.2 土壤中“三氮”转化的主要过程68-75&&&&&&&&4.2.1 土壤中主要赋存的氮形态68-69&&&&&&&&4.2.2 土壤氮素迁移过程69-72&&&&&&&&4.2.3 微生物在土壤“三氮”转化中的作用72-75&&&&4.3 本章结论75-775 地下河水化学动态变化及补给途径研究77-97&&&&5.1 监测结果78-88&&&&&&&&5.1.1 地下河水文自动监测78-79&&&&&&&&5.1.2 野外监测结果79-81&&&&&&&&5.1.3 阴离子监测结果81-83&&&&&&&&5.1.4 金属离子检测结果83-84&&&&&&&&5.1.5 同位素监测结果84&&&&&&&&5.1.6 高分辨率示踪试验84-86&&&&&&&&5.1.7 微生物监测结果86-88&&&&5.2 地下河水文地球化学特征分析88-92&&&&&&&&5.2.1 青木关地下水水化学类型88-89&&&&&&&&5.2.2 地下河水质分析及氮素来源分析89-92&&&&5.3 地下河补给途径92-96&&&&&&&&5.3.1 地下河形态特征和地下水补给途径92&&&&&&&&5.3.2 微生物示踪分析地下水补给途径92-96&&&&5.4 本章结论96-976 结论与展望97-101&&&&6.1 研究结论97-98&&&&&&&&6.1.1 青木关地下河系统氮循环过程97&&&&&&&&6.1.2 微生物和化学示踪地下河补给途径97-98&&&&&&&&6.1.3 地下河保护建议98&&&&6.2 存在的问题98-99&&&&6.3 创新点99&&&&6.4 展望99-101&&&&&&&&6.4.1 岩溶区氮循环研究99-100&&&&&&&&6.4.2 微生物示踪100-101参考文献101-109致谢109-111发表论文及参加课题111
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