柴油机NOx与碳烟微粒排放控制技术综述23
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柴油机NOx与碳烟微粒排放控制技术综述23
柴油机的碳烟及NOx排放控制技术综述；陈翔；摘要：柴油机本是一种清洁高效的发动机，但是在汽油；关键词：柴油机；碳烟；NOx；排放控制；尾气后处；柴油机具有耐用、清洁、高效、可靠性高等优点，和汽；NOx并不是来自燃料,而是空气在气缸内燃烧时由高；O+N2?NO+NN+O2?NO+O；在这2个反应过程中，N2，O2，N，O的浓度、燃；间决定了
柴油机的碳烟及NOx排放控制技术综述 陈翔
摘要：柴油机本是一种清洁高效的发动机，但是在汽油机应用三效催化器后，柴油机的碳烟颗粒及NOx排放就显得尤为突出。本文简要介绍了碳烟及NOx生成机理，并着重从燃油油品、机内净化技术及尾气后处理技术方面对柴油机的碳烟颗粒及NOx排放控制技术现状进行了探讨分析。关键词：柴油机；碳烟；NOx；排放控制；尾气后处理 柴油机具有耐用、清洁、高效、可靠性高等优点，和汽油机相比，柴油机是一种环境友好的发动机，但是和装配了三效催化剂的汽油车相比，以氮氧化物(NOx)和颗粒物(PM)为特征的柴油车的尾气排放污染成为制约其推广应用的重要因素。柴油车尾气中NOx的浓度与汽油机相当，颗粒物(PM)是汽油机的几十倍。三效催化剂已经成功开发并被广泛应用，可同时将汽油车排放的主要污染物NOx、CO、HC削减90%以上。但柴油机在工作过程中是处于富氧状态下，使得传统的用于汽油机的三效催化转化器TWC(Three way catlyst)不能有效地降低柴油机的NOx，且柴油机由于混合和燃烧的固有特点，其排出的碳烟微粒很多。加上碳烟微粒与NOx之间又存在着一条权衡曲线（trade-off）关系，传统的方法很难对两者进行有效地控制，所以目前解决柴油机的碳烟微粒及NOx的排放已经成为一个重要研究方向，随之也产生了许多相关的新技术。 NOx的生成机理NOx并不是来自燃料,而是空气在气缸内燃烧时由高温条件下氧和氮反应而产生的。在气缸高温下其主要生成NO,而生成的NO2的含量特别少;在高负荷的情况下NO2的含量可以忽略[1]。根据链反应机理可知:O+N2?NO+N
N+O2?NO+O在这2个反应过程中，N2，O2，N，O的浓度、燃烧所提供的高温以及高温持续时间决定了反应的速度和程度,并直接影响最终的NOx的浓度。空燃比一定时，NO的生成量随温度增高而增加,也随转速和负荷的增加而迅速增加。同时NO的生成量也取决于火焰前锋中是否富氧，在空气过量系数α稍大于1时，NO的生成量达到最高；当α小于1时,混合气越浓，NO浓度越高；当α大于1，过了产生NO的峰值以后,混合气稀薄,NO浓度下降。由于NO的生成反应达到化学平衡需要一定的时间,而且这个时间要比每一循环中燃烧反应时间长,故为了降低NOx的含量应着手降低火焰的高峰温度、缩短高温持续时间和采用适当的空燃比[2]。大量的试验表明,要降低NOx排放必然会引起燃油经济性不同程度的降低,引起热效率的降低和影响燃烧的彻底性。碳烟的生成机理由于柴油机是非均质燃烧,燃烧室内各区域的化学反应条件不一致,因此在燃烧过程中产生炭烟颗粒是难以避免的,而炭烟颗粒是烃类燃料燃烧过程的中间产物。Brome及Khan根据对火焰的研究资料,提出了炭烟颗粒的产生进程[3]。他们认为烃类燃料在过浓的高温区中通过深度裂解和脱氢过程,产生较小分子量的物质,且在后期出现聚合反应;在燃烧室壁等非火焰区则通过聚合产生较大分子量的物质。这两个途径单独作用或相互交错最终产生炭烟颗粒。从技术的范畴来看,减少柴油车排放应该从燃油品质、内燃机机内技术和内燃机机外排放控制技术3方面同时着手，从国外的经验看,3种技术应该配套使用、分层次地协调发展。1、燃料和代用燃料柴油的主要参数为密度、含硫量、芳香烃含量和十六烷值。柴油机运转中，柴油中约有98％ 的硫转化为气体SO ，其余2％左右生成硫酸盐颗粒随尾气排出。研究表明：柴油含硫量由0．3％减少到0．05％时，颗粒物污染将减少9％。十六烷值是影响NOx排放的主要参数，十六烷值由40增加到50，NOx排放下约ll％。面对低硫、低芳烃、高十六烷值含氧柴油要求，世界各国都纷纷制定新的柴油标准，规定柴油含硫量应小于0．05W％ 、芳烃含量小于35V％ ，以后逐年加严。采用含硫、芳烃少高十六烷值富氧柴油可大幅改善柴油机碳烟微粒排放[4]。二甲基醚DME(CH3一O―CH3)由于含氧原子，加之只有C―H键和C―O键，没有C―C键，因此燃烧生成的排放物CO、HC和碳烟微粒低。由于它蒸发潜热大，可采用较大的EGR率，十六烷值比柴油高，着火延迟期短，因此可以抑制NOx生成和低的压力升高率，是一种较理想的新兴代用燃料。发动机上燃用DME的试验结果表明： 自然吸气式发动机排放水平可达目前Euro3和加洲ULEV标准，燃烧噪声降低l5dB (A)，燃用DME同时采用冷却EGR技术，NOx排放可降至1．36 g／kW?h，且颗粒排放几乎不增加， 只是燃油消耗率略有增加[5,6]。柴油机燃用DME虽可使柴油机排放大幅改善，但目前仍有一些问题亟待解决。如燃料的储运、燃油系统改进(新型低压30 MPa燃油喷射系统)、泄漏和润滑等问题。气体燃料(主要是天然气CNG和液化石油气LPG)和空气混合较充分，无需汽化，加之不含铅，因此燃烧充分并可大幅改善柴油机的排放。目前由柴油机改装的单燃料天然气发动机和由柴油／CNG、柴油一LPG改装的双燃料发动机已极大地改善了内燃机的排放，特别是城市建设用的工程机械和公交汽车内燃机等，已在清洁城市的大气环境中做出了贡献。但由于CNG 和LPG 的一些特点，目前尚有一些问题需进一步研究解决。一是启动慢、加速性差、排温高和易失火问题，二是耐久安全性、资源和供气站推广应用等，相信不久的将来，CNG、LPG等气体燃料将在内燃机上获得更加广泛的应用[4]。2、机内净化2．1废气再循环（EGR）EGR技术是现在柴油机降低NOx排放的主要技术措施之一。EGR在所有的负荷条件下均能降低NOx的排放。其工作机理是将定量的废气引入柴油机的进气系统中,再循环到燃烧室内,有利于点火的延迟,增加参与反应物质的比热容以及CO2,H2O,N2等惰性气体对氧气的稀释作用,从而降低燃烧最高温度,减少NOx的生成。大约60%~70%的NOx是在高负荷时产生的,此时采用合适的废气再循环率对于减少NOx的排放是很有效的。废气再循环率为15%时,NOx排放可以减少50%以上。而废气再循环率为25%时,NOx排放可以减少80%以上,但是随着废气再循环率的增加,发动机燃烧速度变慢,燃烧稳定性差,HC排放和油耗增加。若采用“热EGR”还可以在减少NOx排放的同时减少HC和PM的排放,并且不会增加油耗,在中低负荷时净化效果更佳[7]。虽然EGR对柴油机缸内NOx形成有明显的抑制作用,但同时会增加排气烟度。所以,EGR虽是降低柴油机NOx排放量的有效措施,但需要采取相应的措施降低排气烟度,而且如何选取适当的EGR率对改善柴油机的性能至关重要。德国曼公司公布的欧Ⅳ解决方案就是采用EGR技术来降低尾气中NOx的含量,再借助于微粒捕集器来减少颗粒物的排放[8]。2．2高压喷射技术[9]燃油喷射系统是柴油机的心脏,也是发展最快的系统。传统的泵-管-嘴系统的喷油压力比较低,一般不超过50~80MPa,因此燃油的雾化不好,易导致PM排放高。为使PM排放严格地达到排放法规,国外采用了高压喷射技术,喷射压力从原来的80 MPa提高到了140~200 MPa甚至更高。如果不考虑到其它性能的平衡,高压喷射可使PM达到欧Ⅲ乃至更严格的排放限值,使柴油机告别冒黑烟的时代。柴油机喷油压力越高,燃油和空气的混合就越好,排烟就越少。高压喷射可通过3种形式的喷油系统实现:共轨系统、单体泵和泵喷嘴。与其它的燃油喷射不同,共轨式喷油系统能提供持续的高压喷射,而且容易实现单循环多次喷射。目前国外已经在用的共轨系统最高压力可达200MPa。据报道,日本正在研制压力高达300 MPa的燃油喷射系统,这种高压喷射系统与孔径只有80μm喷孔群配合,可达到“原子化”的喷雾特性。通常,共轨系统用于轿车等轻型车,而泵喷嘴和单体泵用于重型柴油车。燃油高压喷射同时也带来了柴油机电控和直喷的时代。目前的高压喷射系统大多采用电子控制喷射。与汽油机一样,使用电控喷射技术后,柴油机也全面进入了电控时代,喷油量、喷油压力、喷油率、喷油定时等全面实现了电控,同时还控制EGR、可变截面涡轮增压等。电控高压喷射可非常精确地控制喷油量和喷油时间,以适应不同的道路工况,并且有的还具有自适应能力,可以补偿零件磨损和零件制造偏差引起的变化,以取得NOx、PM和燃油经济性之间的最佳配合。高压喷射系统一般应用于直喷柴油机,它要求发动机吸入较多的空气,但燃烧效率高,因此比非直喷式柴油机节油5%~10%,由于高压直喷式柴油机同时具有良好的经济性和较低排放特性，因此电控高压直喷技术已经在国外柴油机行业占主导地位。燃油喷射电控化后,使燃油多次喷射成为可能。现有的共轨喷射系统大多采用多次喷射技术,可以实现柔和燃烧，也可减少柴油机PM的排放。目前这一技术在欧洲已经被广泛应用于柴油轿车。2.3增压中冷技术进气涡轮增压技术是使发动机轻量化、提高输出功率的有效措施,也是现代柴油机的代表性技术。经涡轮增压后,进气温度提高、滞燃期缩短、混合气可适当变稀,这些因素能使柴油机的噪声、CO和HC排放以及油耗都有所降低。特别是进气增压后,由于进气量大幅度增加,可使柴油机的空燃比进一步提高,同时允许燃油喷射压力进一步提高,这些措施可大幅度降低PM排放。而且采用了中冷技术后,由于进气温度的降低使得NOx的排放可以得到进一步的抑制。目前增压技术已经发展到了可变几何截面增压。它可以通过调节涡轮进口导向叶片的角度,来改变涡轮喷嘴的截面大小,进而调节增压压力。当发动机处于怠速工况或低速工况时,喷嘴叶片关闭或喷嘴截面很小,即使在此时较低的废气流量下也能够使叶轮很快地加速,从而提高发动机的低速扭矩,改善发动机的低速响应性。当发动机高速运转时,喷嘴叶片全开或喷嘴截面很大,凭借此时较高的废气流量能够克服较大的叶轮阻力,提供较大的动力来提高增压压力,充分满足发动机对吸入空气的需要。可变喷嘴涡轮增压器目前在车用柴油机上得到愈来愈广泛的应用[10]。2.4均质压燃技术（HCCI）均质压燃的发动机，其NOx排放非常低，且无炭黑颗粒排放。1998年，斯坎尼亚公司首先开始对该项技术的研究。目前，几乎所有的欧洲商用车公司都已招收深入研究该项技术，甚至一些轿车公司也对此话有浓厚的兴趣。这种燃烧方式采用均质混合气，空气和燃油在HCCI发动机的进气系统中预混合，形成均质的空气/燃油混合气，然后吸入气缸进行压缩。也有燃油直接喷入气缸、在气缸内与空气进行预混合的。 采用压缩点燃。在压缩冲程中，混合气温度升高，达到自燃温度而自燃；也就是说，不需要任何点火系统。采用比火花点燃式发动机高得多的压缩比，且允许压缩比在一个广阔的范围内变动。 为了使均质混合气能够通过压缩而点燃，必要时需对吸入空气进行加热。传统的火花点火发动机的燃烧过程中,火焰前沿和后面的混合气温度比未燃混合气温度高很多,所以这种燃烧过程虽然混合气是均匀的,但是温度分布仍不均匀,局部的高温会导致在火焰经过的区域形成NOx。HCCI燃烧方式的出现,有效地解决了传统匀质稀薄点燃烧速度慢的缺点,有别于传统汽油机均质点燃预混燃烧、柴油机非均匀压燃扩散燃烧和GDI发动机分层燃烧。HCCI发动机是利用均质混合气,通过提高压缩比、采用废气再循环,进气加温和增压等手段提高缸内混合气的温度和压力,促使混合气进行压缩自燃,在缸内形成多点火核,有效地维持燃烧的稳定性,并减少了火焰传播距离和燃烧持续期。HCCI过程中,理论上是均匀的混合气和残余气体,在整个混合气体中由压缩点燃,燃烧是自发的、均匀的,并且没有火焰传播,它的燃烧只与本身的化学反应动力学有关,因此可以有效阻止NOx和微粒的形成。HCCI发动机的研发工作尚处于起步阶段,技术上还不成熟。目前,HCCI发动机尚存在噪声过大及冷启动困难等问题。由于柴油的易燃性,特别是在发动机负荷和转速较高时,发动机会出现“敲缸”现象,这对HCCI发动机部件的机械强度提出了非常高的要求。研发人员认为通过采用新型优化材料可以解决HCCI发动机的力学强度问题,但HCCI的冷启动问题至今还未找到解决方法[11]。3、尾气后处理技术3．1 De-NOx催化技术3.1.1 NH3-SCR技术NH3-SCR选择催化还原技术已经是较成熟的降低NOx的技术。NH3-SCR法采用在尾气中喷射32.5%符合DIN 70070标准的雾状尿素水溶液“AdBlue”的方法，将NOx还原成氮气及水份。NOx的消除量与尿素的用量成比例，为达到Euro4的规定，尿素消耗量约占柴油燃料的6%。进行长途运输的卡车，2L尿素可行驶100km，如配有100L的燃料罐，补充一次尿素可行驶5000km。据说配备NH3-SCR系统的维修等方面的成本不会增加，具有无须使用低硫磺柴油燃料的优点。NH3-SCR的基本原理是在热的尾气中添加尿素溶液AdBlue，尿素溶液在其后的scr最护其中与NOx反应，使之转化成氮气和水蒸气。尿素溶液是通过一个加热的管道从尿素中吸取，然后通过压缩空气使之均匀吹入尾气中，为其中的尿素溶液被气化并释放出氨气，然后在NH3-SCR系统的催化器中使NOx加速转换成纯净的氮气和水。其基本的化学反应方程式是[12]:尿素热解:(NO2)2CO-HNCO+2NH3
水解:HNCO+H2O-CO2+2NH3合成:(NH2)2CO+H2O-CO2+2NH3
NOx转换:4NO+4NH3+O2-CO2+2NH3 6NO2+8NH3-7N2+12H2O由于转换率高达40%-80%,因此,一方面可大大降低NOx的排放,另一方面还具有节油的效果。据戴-克公司的测试结果表明, NH3-SCR技术与欧Ⅲ标准的汽车相比,[13]能够节省燃油3%-5%,NOx的排放可低于欧Ⅳ限值。若对NH3-SCR系统进行优化,则有望达到欧Ⅴ限值。在DIN70071标准中规定的尿素溶液的成分属于一种无毒、无色、无臭的液[13]体。这种溶液实际上早已在农业、纺织、化妆品生产和制药业等领域得到应用。要在汽车中使用,目前需要解决的主要问题是在加油站、仓库和其它供给系统建设尿素加注装置。由于一辆加装NH3-SCR催化器的载货车每1000 km需要消耗100L的尿素罐,因此,汽车上需另外安装一个容量为100L的尿素罐,汽车每行使1000 km需加注一次尿素。SCR催化器不需维护,并且系统对柴油是否含硫无特别要求。使用NH3-SCR技术降低NOx排放效果明显,但也存在一些不足:因为需要在汽车上额外加装一个尿素罐,这会增加汽车的自质量;另外,需建立数量可观的尿素溶液加注站,以解决尿素溶液及时加注的问题,这些都导致NH3-SCR技术实施成本的增加。3.1.2
HC-SCR技术NOx的HC-SCR技术始于20世纪90年代,是当今NOx催化净化的研究热点之一[14,15]。其原理和NOx的NH3-SCR技术类似,在催化剂的作用下HC选择性地将NOx还原成N2。众多的催化剂均能催化HC选择性还原NOx,其中,银/氧化铝-乙醇的组合体系活性最佳,同时具备了良好的抗水耐硫性能,是最具应用前景的消除重[16,17]型柴油机尾气NOx的技术方案之一。银/氧化铝-乙醇体系具有与Urea-SCR相当的活性与活性温度窗口。美国橡树岭国家实验室与卡特彼勒的发动机台架实验表明,在350-400℃的温度范围空速为57000 h-1时,银/氧化铝催化乙醇选择性还原NOx的活性高达85%,当空速为21000 h-1时,NOx转化率达95%;其对应的燃油经济性损失分别为1.8%(空速为57000 h-1)与1.5%(空速为21000 h-1)[18]。银/氧化铝-乙醇体系还原NOx具有不会产生氨的泄漏和设备的腐蚀、单位体积催化剂的活性较高、催化剂的活性与NO2/NO没有明显的相关性等优点.鉴于我国已经推广使用乙醇汽油,今后也有可能推广使用乙醇柴油燃料,届时可以通过乙醇柴油的加热分离,获取SCR所需的乙醇还原剂,因而有可能无需在车辆上装载燃料以外的还原添加剂,也不需要另行布建类似于尿素水溶液的添加设施,从而大大节约基本建设的投资成本[18]。3.2 低温等离子技术（NTP）[19]NTP（Non-Thermal Plasma）技术当前热门的技术，该技术的基本思想是：因等离子对NOx较Sox具有很高的选择性，并能促进活性物质的生成，使其在催化剂的作用下选择性地生成目标产物，以获得高活性和高选择性。简单说就是，等离子体先将尾气内的NO氧化为NO2，再把NOx还原为N2。其净化路线如下图 图1
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